คณะอักษรศาสตร์ จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ก่อตั้งขึ้นเมื่อ พ.ศ. 2460 โดยเป็นหนึ่งในสี่คณะที่กำเนิดขึ้นพร้อมกับการจัดตั้งจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย เมื่อแรกเริ่มมีชื่อว่า "คณะอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์" ทำหน้าที่สอนวิชาพื้นฐานด้านมนุษยศาสตร์และวิทยาศาสตร์ให้แก่คณะอื่น ๆ ต่อมาได้รับภาระผลิตครูมัธยมสายอักษรศาสตร์และวิทยาศาสตร์ในหลักสูตรประโยคครูมัธยม จนกระทั่ง พ.ศ. 2477 คณะอักษรศาสตร์จึงเริ่มเปิดหลักสูตรอักษรศาสตรบัณฑิต ในปัจจุบันคณะอักษรศาสตร์เปิดสอนหลักสูตรทั้งระดับปริญญาตรี ปริญญาโท และปริญญาเอก